近日，实验室尤世界团队在环境领域权威期刊Environmental Science & Technology发表了题为“Water Flow-Driven Coupling Process of Anodic Oxygen Evolution and Cathodic OxygenActivation for Water Decontamination and Prevention of Chlorinated Byproducts”的论文。开发了一种新的电解工艺，通过阳极析氧反应（OER）和阴极分子氧活化（MOA）的水流驱动耦合。当水从阳极流到阴极时，OER产生的O2被水通过对流携带，然后被Pd阴极上的原子氢（H*）活化，产生•OH。水流驱动的OER/MOA工艺使阳极能够在低电位（1.7 V vs SHE）下极化，该电位低于传统EAOP的电位，传统EAOP通过直接水氧化产生•OH（>2.3 V vs SHE）。在30 mL min–1的流速下，在阳极电位为1.7 V vs SHE和阴极电位为−0.5 V vs SHE的条件下，该工艺可在45分钟内实现94.8%的2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）去除率和71.5%的化学需氧量（COD）去除率。为了提升2,4-DCP去除性能，使用低氧化钛阳极的传统EAOP需要高4.3倍的能耗（阳极电位为2.9V，而SHE），但电流效率下降了3.5倍。与传统的EAOP不同，在OER/MOA过程中没有检测到氯酸盐和高氯酸盐，因为理论计算和实验数据表明，较低的阳极电位<2.0 V vs SHE在热力学上不利于通过阳极氧化形成氯化副产物。
在非活性阳极上工作的常规EAOP会受到寄生OER和有毒卤化副产物的潜在形成的影响。我们在本研究中表明，阳极OER和阴极MOA的水流驱动耦合可以缓解这些不足，这可以通过使用具有低析氧电位的阳极和具有H*活化O2能力的阴极来实现。当水从阳极流到阴极时，O2由水通过对流携带，然后被Pd阴极上的H*激活，产生•OH。水流驱动的OER/MOA工艺使阳极能够在比传统EAOP低得多的电势下极化，传统EAOP的•OH是由直接水氧化产生的。这种模式预计有几个独特的优点：（1）阳极材料的选择要灵活得多，因为OER有广泛的电极可供选择（例如，碳基材料和金属氧化物），不同于传统EAOP中对具有高析氧潜力的昂贵且不可持续的阳极的要求（例如，BDD、PbO2和SnO2）。（2）水流的动能可以增强污染物和O2从水溶液到电极的对流传质，这消除了机械搅拌所需的额外能量。（3） Cl–广泛存在于天然和工程水系统中，因此在阳极电位高于2.3 V的传统EAOP中，不可避免地会形成有毒的氯化副产物。 由于OER/MOA工艺允许阳极电位相对于SHE低至1.7V，因此不存在二次氯化副产物的生产问题。（4） 低阳极电位还可以缓解长期阳极极化过程中电极的腐蚀和失活，这使得系统在实际相关条件下更稳定地运行。这项研究代表了电化学技术在水净化和防止氯化副产品方面的范式转变，使电化学水净化更高效、更经济、更可持续。
本研究提供了水流驱动OER/MOA工艺的概念验证，代表了电化学技术在水净化和防止氯化副产物方面的范式转变，使电化学水净化更高效、更经济、更可持续。
实验室尤世界教授为论文的通讯作者，重点实验室为通讯单位。
文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c02256
