近日,任南琪院士团队陈以頔与阿德莱德大学段晓光团队在环境领域著名学术期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Transformative Removal of Aqueous Micropollutants into Polymeric Products by Advanced Oxidation Processes”的封面论文。文章系统介绍了高级氧化工艺(AOPs)去除废水中特征有机污染物的选择性聚合途径的最新研究。通过探究均相体系及非均相体系中的偶联和聚合反应,文章认为此类反应途径能够显著降低过氧化物的使用并以产生聚合副产物的形式快速从水相中分离污染物。文章指明,AOPs驱动的聚合系统在水处理过程中减少碳排放和实现碳循环方面具有重要的前景。
基于AOPs的聚合反应能够在较低的过氧化物消耗下有效去除水中的污染物(例如酚类、苯胺和噻吩),同时在有机水处理过程中实现碳循环并生成有价值的副产品。对于基于自由基的氧化,活性氧种与有机底物的比例决定了氧化程度是向矿化方向发展还是耦合和聚合反应。在非自由基体系中,金属氧化物可以激活过氧化物诱导DOTP(直接氧化-聚合转化过程)产生长链聚合物,而碳材料将介导ETP(电子转移-聚合转化过程)产生短链聚合物产品。在当前研究中,AOPs诱导的聚合仅限于上述特定污染物。催化剂的失活及聚合副产物的分离是当前研究的难点。一些持续的挑战和未来研究的视角列举如下:
(1)确定聚合反应类型和活性中间体:使用高级原位表征技术来识别和量化在耦合和聚合反应中的主要活性氧种和中间体。
(2)系统优化与材料设计:通过优化反应条件和精确设计材料来控制聚合物的形成,从而获得适用于各种应用的高质量聚合物产品。
(3)水处理应用:针对水修复,寻找合适的可聚合有机污染物,并利用存在的溶解有机物触发聚合反应,以净化低浓度微污染物。
(4)AOP催化剂的再利用性和稳定性:提高异相聚合系统中催化剂的再利用性和稳定性,并评估整体环境影响。
陈以頔副教授为第一作者,段晓光副教授为通讯作者。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c06376