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任南琪院士、郭婉茜教授团队发文揭示钴基类芬顿体系中高价钴氧化物种的关键作用
发布人:吴洁  发布时间:2021-09-06   浏览次数:10

  近日,哈尔滨工业大学任南琪院士、郭婉茜教授团队与广东工业大学江进教授团队合作在环境科学与工程领域顶级期刊《环境科学与技术》(Environmental Science & Technology)、《水研究》(Water Research连续发表了题为《钴掺杂g-C3N4活化过氧乙酸对磺胺类抗生素的新型非自由基氧化:高价钴氧物种的作用》(Novel Nonradical Oxidation of Sulfonamide Antibiotics with Co(II)-Doped g-C3N4-Activated-Peracetic Acid: Role of High-Valent Cobalt-Oxo Species)和《钴活化过氧乙酸氧化有机污染物的新见解:被忽视的高价钴氧物种作用》(Insights into the oxidation of organic contaminants by Co(II) activated peracetic acid: The overlooked role of high-valent cobalt-oxo species)的研究论文,揭示了高价钴氧化物种在钴基类芬顿体系中的关键作用,并评估了其在去除水中有机微污染物的应用潜力。

  钴基类芬顿体系是一种前景很好的高级氧化技术,被广泛应用于处理难降解有机污染物。该过程的主要氧化机制一直被认为是通过单电子转移产生各类自由基来完成的。郭婉茜教授团队在通过钴活化过硫酸盐体系的氧化机制进行再次探索时,意外地发现了高价钴氧化物种(Co(IV))的存在,并在酸性条件下起主导作用,这一发现打破了对钴基类芬顿过程的传统认识。受此启发,郭婉茜教授团队将该机制进一步推广到钴活化过氧乙酸体系。研究结果表明,类似与钴活化过一硫酸盐过程,该机制在过氧乙酸体系中依旧存在。在酸性条件下,二价钴可以与过氧乙酸发生双电子转移反应(氧原子转移),产生Co(IV)。由于Co(IV)的强氧化性和选择性,钴基过氧乙酸体系可以高效地氧化具有富电子基团地有机污染物(如卡马西平、双酚A和各种磺胺类抗生素等),而且对环境中存在的无机干扰离子和腐殖酸表现出了一定的抗性。相关研究深化了对钴基类芬顿体系的认识,推动难降解废水处理理论的革新和发展。

 

  该研究得到了国家自然科学基金面上项目和城市水资源与水环境国家重点实验室自主课题基金支持。哈尔滨工业大学环境学院郭婉茜教授为论文的通讯作者,哈尔滨工业大学环境学院博士研究生刘邦海为论文的第一作者,广东工业大学环境生态工程研究院江进教授为共同通讯作者。

文章链接: 

https://doi.org/10.1021/acs.est.1c04091

https://doi.org/10.1016/j.watres.2021.117313