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『水系锌电』张乃庆课题组 AFM:基于捕获硫酸根和高析氢能垒稳定锌负极
发布人:吴洁  发布时间:2022-06-02   浏览次数:10

近日,张乃庆课题组设计并制备具有SO42-捕获能力和高析氢能垒的多功能涂层(Zn@SO42--receptor,简写为Zn@SR)以提升锌负极循环稳定性。相关工作以 “Stabilize Zn anode based on SO42- trapping ability and high hydrogen evolution barrier” 为题发表在Advanced Functional Materials 期刊上。


水系锌离子电池(ZIBs)由于其高安全性、环境友好性和低成本成为下一代有潜力的大规模储能设备。然而在循环过程中,除枝晶生长外,氢气析出和(ZnSO4)∙(Zn(OH)2)3∙xH2O副产物的生成同样影响锌负极的稳定性。此前针对枝晶生长已有大量的研究,而对于氢析出及相关副反应问题的讨论相对较少。

课题组发现,具有大量-NH基团的SR分子可以通过-NH∙∙∙∙∙∙O氢键“捕获”电解液中的SO42-。由此产生的带负电的SR-SO42-层可以通过静电作用吸引电解液中Zn2+并加快Zn2+向负极迁移,同时促进的Zn2+分散作用可以有效抑制锌的不均匀沉积。另一方面,SR-SO42-高的ΔGH*提升了氢析出能垒,减小了由于氢析出导致的电极表面局部pH变,同时,SR-SO42-层对电解液中自由的SO42-的排斥作用使副反应得到有效的解决。基于以上因素,Zn@SR负极展现出优异的快速大容量循环稳定性。


 ▲ (a)裸锌的沉积表现,(b) Zn@SR-SO42-的沉积表现,(c) SR的作用机理展示。---

本文通过构建SR涂层以保证Zn负极的稳定运行。SR可以“捕获”电解液中的SO42−,由此产生的带负电涂层可以有效地分散Zn2++并加快Zn2+传输,稳定锌负极的大电流循环。此外副反应也由于带负电涂层对自由SO42−的排斥以及SR-SO42−的高ΔGH*而受到有效的抑制。基于以上因素,Zn@SR对称电池表现出在10mA cm−210000次循环和5mAh cm−2450次循环的优异稳定性。这项工作为锌负极的表面改性提供了新的设计策略,实现了水系锌离子电池稳定的快速大容量循环。