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任南琪院士团队贺诗欣课题组WR:微藻生物转化磺胺甲恶唑——去除效率、途径和机制
发布人:吴洁  发布时间:2022-08-02   浏览次数:10


近日,实验室成员贺诗欣教授在环境领域著名学术期刊Water Research上发表了题为“Biotransformation of sulfamethoxazole by microalgae: Removal efficiency, pathways, and mechanisms”的论文,实验室为通讯单位。本文主要研究了小球藻 Chlorella sorokiniana 对磺胺甲恶唑(SMX)的生物降解,全面解析了CYP450酶在SMX代谢命运中的关键作用。此外,通过分子动力学(MD)模拟和密度泛函理论(DFT)计算,揭示了CYP450酶介导SMX代谢的反应性和可行性,从而阐明了CYP450催化SMX的反应机理。总之,本研究阐明了CYP450在微藻细胞内生物降解SMX中的作用,并提高了我们对微藻在废水处理过程中对抗生素生物转化的基本认识。


微藻作为一种可持续的废水生物处理技术,已被证明能有效去除多种抗生素。微藻在去除抗生素的过程中,生物降解和生物吸附是去除抗生素的主要途径。其中,生物吸附主要依赖于细胞壁成分和胞外聚合物(EPS)来提供吸附位点。而生物降解则是通过酶催化母体化合物的发生代谢反应,从而形成代谢中间体。然而,关于微藻中抗生素的生物降解机制尚不清楚,这些相应的驱动酶的确切作用仍处于初始阶段。CYP450是血红素单加氧酶超家族的主要成员,可通过羟基化、脱羧和氧化等将有机化合物催化为活性代谢物。它也被认为是微藻体系中参与抗生素生物降解的关键作用酶。然而,CYP450酶在微藻生物降解中的作用并不明确。到目前为止,只有少数研究基于有限的有机污染物途径推测CYP450的催化过程。关于微藻中抗生素的生物降解机制例如关键催化酶、生物降解中间产物和去除路径仍然存在很大的知识差距。为了填补这一空白,本研究旨在详细研究废水中微藻对抗生素SMX的生物降解行为和代谢,并深入分析CYP450在微藻中的关键催化作用,加速了使用微藻介导的CYP450降解抗生素的发展。

本工作系统的研究了微藻对SMX潜在生物降解机制,明确了CYP450酶在细胞内降解SMX中的关键作用。实验结果表明,SMX在微藻体系中主要发生生物降解,其中CYP450酶活性的明显变化与SMX的生物降解密切相关。根据降解路径中关键的羟基化产物证实了CYP450SMX代谢中的作用。并从分子角度采用MDDFT 以解析CYP450介导SMX降解的反应过程。在MD模拟的给定结合模式下,CYP450酶和SMX相互作用可以清楚地表明苯胺环位点易于发生代谢。根据DFT计算表明CYP450SMX进行的羟基化反应主要是发生反弹机理。本研究为SMX的直接羟基化提供了详细的机理见解,并揭示CYP450酶介导的酶降解途径将为微藻对抗生素降解应用提供有价值的信息。

  本项目得到了国家重点研发项目和国家高层次人才项目的资助。