王爱杰团队ES&T: 高氯废水阳极生成HOCl在非金属阴极活化提高羟基自由基产量

近日，实验室王爱杰教授团队在环境领域著名学术期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Boosting Hydroxyl Radical Yield via Synergistic Activation of Electrogenerated HOCl/H₂O₂ in Electro-Fenton-like Degradation of Contaminants under Chloride Conditions”的论文。为解决制药、农药、纺织等高盐有机废水中高氯离子浓度带来的废水处理难题，文中首次将混合金属氧化物阳极和硼氮共掺杂无金属碳材料阴极结合，应用于高盐高氯有机废水中。在阳极将Cl^—氧化为HClO，阴极原位生成H₂O₂，HClO和H₂O₂在阴极无金属活化产生•OH降解污染物。在高氯废水中有机物的氧化速率反而可以高于高硫酸盐体系。这项研究对于高氯离子浓度的工业废水的处理具有借鉴意义。

HOCl催化活化生成羟基自由基是一种新型的类芬顿工艺，基于•OH的电芬顿技术在现实世界中的应用依赖于阴极的设计。然而，在高氯化物条件下，金属氯配合物的形成会使催化剂失活，降低工艺效率。本文首次采用无金属、B/N共掺杂碳纳米纤维阴极原位活化生成的HOCl，在高氯化物条件下降解污染物。结果表明，硫酸盐条件下RhB在120 min (k=0.036 min^-1)内降解98%，而高氯条件下仅需30 min即可完全降解(k=0.188 min^-1)。增强降解机制为吸附降解过程，吸附将污染物集中在阴极表面，然后被阴极上HOCl和H₂O₂活化产生的大量•OH氧化。密度泛函理论计算验证了吡啶N是活化HOCl和H₂O₂的活性位点。通过对四环素、双酚A和高氯离子浓度实际二次废水的处理，评价了该工艺的效率。•OH和HOCl的高产量允许阴极连续再生几个循环，限制了其快速失活，具有实际应用前景。

实验室王爱杰教授、韩京龙教授为论文的通讯作者，Muhammad Rizwan Haider博士后为第一作者。

本项目得到了山东重点研发计划项目、国家自然科学基金项目和深圳市科技计划项目的资助。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.est.2c07752