近日，实验室张冠和周佳团队在国际权威刊物《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS）上发表了题为“In situ electrogenerated Cu(III) triggers hydroxyl radicals production on Cu-Sb-SnO2 electrode for highly efficient water decontamination”的研究论文。本研究通过简单且可扩展的制备工艺，成功开发了一种低成本、稳定的混合金属氧化物（MMO）阳极（Cu-Sb-SnO2），该阳极表现出极高的有机污染物降解效率和低能耗。实验结果和理论计算表明，Cu-Sb-SnO2具有适中的析氧电位、较大的水吸附能和较低的反应能垒，这些特性有利于水选择性氧化生成•OH。在一系列实验表征和理论计算的基础上，该研究首次系统、全面地揭示了电解过程中原位生成的Cu(Ⅲ)介导的氧化还原穿梭在促进电荷转移和•OH生成用于降解污染物方面发挥着关键作用。一方面，原位电生Cu(III)促进•OH的生成使其稳态浓度增加了4倍以上。另一方面，掺杂的Cu物种可以通过调节Sb-SnO2电极的电子结构，在电催化过程中作为Sn和Sb之间的“电子搬运工”，显著提升电荷转移效率。此外，准确地定量了电化学氧化系统中的活性物种及其贡献，并基于化学动力学模型成功预测了各种污染物的降解效率。这项工作为开发混合金属氧化物电极提供了一种有效的设计策略。
基于引入高价金属和优化电子结构的策略，通过简单可扩展的制备工艺成功开发了一种高活性、低成本和稳定的Cu-Sb-SnO2阳极。通过晶格掺杂的电子结构优化赋予了Cu-Sb-SnO2优异的物理化学和电化学性能。本研究首次从实验和理论上证实了原位电生成的Cu(Ⅲ)可以促进水净化中•OH的产生，并阐明了电极的电子结构与催化活性之间的内在关系。此外，阐明了Cu介导的氧化还原穿梭在Sb-SnO2中作为Sn和Sb之间的“电子搬运工”提高电荷转移效率的另一个关键作用。这种简单的制造方法有望实现完整的规模化和机械化制造，这对电化学水处理电极的开发具有重要意义。
实验室张冠副教授为论文的通讯作者，周佳副教授为论文的共同通讯作者，卢森博士为第一作者。
文章链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2306835120
