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科研进展

王爱杰教授团队李智灵课题组WR|极性电场调制过一硫酸盐选择性活化通过非自由基电子转移过程去除有机污染物

2023年10月17日 水资源国家重点实验室 浏览次数:10

近日,实验室王爱杰教授团队李智灵课题组在环境领域著名学术期刊Water Research上发表了题为“Polar electric field-modulated peroxymonosulfate selective activation forremoval of organic contaminants via non-radical electron transfer process”的论文。论文提出了一种迄今尚未报道的高效ETP诱导方法,即通过非金属元素共掺杂在生物炭上构建极性电场。基于表征结果,构建并优化了不同共掺杂生物炭的结构模型,作为概念验证,结果证实了极性电场对表面配合物*PMS形成的有利作用,为调节ETP主导的非自由基氧化提供了可能。论文还研究了不同水基质下ATZ的去除效率,并通过循环降解分析评估了BC-BNS的稳定性。文中还提到PMSS-O键和O-O键的顺序裂解伴随着双电子转移、极性电场促进了ATZ的脱氯弥补了ETP氧化能力不足的缺点。


 

  在这项工作中,我们通过在生物炭上构建极性电场来激活PMS,实现了ETP机制的定向诱导。这种强大的局部电场增强了PMS和生物炭之间的强吸附络合作用,诱导S-O键的断裂。同时,它降低了O-O键断裂(限速步骤)的活化能垒,从而促进ATZ和PMS之间的有效双电子转移。开发的BC-BNS/PMS系统在各种反应参数、背景因素和水基质下表现出对ATZ以及其他常见有机污染物的高效和选择性降解。令人兴奋的是,在极性电场的调节下,该系统对ATZ等氯化有机化合物表现出意想不到的脱氯效率,这有效降低了生态毒性。所提出的调制原理、原子级机理和优越的性能验证了以ETP诱导为主导机制的碳基催化剂在水处理和修复方面的广阔前景。

  实验室李智灵教授为论文的通讯作者,吴斌博士为第一作者。

  文章链接:https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120678


责任编辑:吴洁