近日，实验室周佳团队在刊物Nature Communications上发表了题为“Gradient-concentration RuCo electrocatalyst for effcient and stable electroreduction of nitrate into ammonia”的研究论文。这份研究提出了一种新型的高效硝酸盐还原电催化剂，可以在低浓度硝酸盐溶液中实现高活性。该催化剂采用具有梯度分散Ru的Co纳米片结构，可在2000 ppm NO3-浓度的电解液中实现高达93%以上的NH3法拉第效率，并且在-300 mA/cm2下保持了720小时的稳定性。此外，即使在62 ppm NO3-电解液中，该催化剂仍然能保持高活性。研究还通过电化学实验、密度泛函理论、电化学原位拉曼光谱和傅立叶变换红外光谱等手段证实，梯度浓度设计降低了反应能垒，提高了催化剂的活性，并且抑制了Co晶格膨胀引起的催化剂演化，增强了催化剂的稳定性。这项研究为开发电化学氨能量转换和储存的绿色技术提供了新的方向。
这项研究提出了一种在Co纳米片上梯度分布Ru原子的高性能NRA催化剂，该催化剂具有工业相关的NH3生成电流，并在2000 ppm NO3-电解质中维持高FE（在+0.088至-0.136 V对RHE的宽电位范围内超过93.1%）和高稳定性（在-300 mA/cm2条件下持续720小时）。即使在62 ppm NO3-电解液中，该催化剂仍能保持高活性，NH3电流密度在-0.095 V对RHE时可达71 mA/cm2。电化学测试和原位表征结果证实，引入Ru有利于形成活性H，促进NO2的电催化还原为NH3以及Co(OH)2的电催化还原为Co。DFT计算进一步验证了Ru梯度掺杂通过改变NRA反应的PDS（片段吸附态）和优化反应能垒。此外，以G-RuCo催化剂为阴极的MEA能够提供工业级电流密度，表明它具有很大的商业化潜力。这项研究将推动高活性、高稳定性的NRA催化剂开发，并促进大规模工业化的电还原NO3-生产NH3。
实验室周佳副教授为论文的通讯作者，城市水资源与水环境国家重点实验室为通讯单位。
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-50670-w
