任南琪院士团队陈以頔、阿德莱德大学段晓光Nat. Commun.：高熵合金催化时空分离过硫酸盐活化及污染物聚合转化

　　近日，实验室任南琪院士团队陈以頔和阿德莱德大学段晓光团队在著名学术期刊Nature Communications上发表了题为“High-entropy alloys catalyzing polymeric transformation of water pollutants with remarkably improved electron utilization efficiency”的研究论文。文中开发了一种高熵合金纳米粒子（HEA-NPs）负载氮掺杂碳载体的催化体系，并将其应用于PMS活化，驱动非自由基类芬顿氧化过程。在宽pH范围内，能够实现超快速的污染物去除，并表现出较强的抗水体干扰能力。研究发现，该体系通过HEA-NPs上产生的PMS*复合物具有较高氧化还原电位，能够有效驱动苯酚在氮掺杂石墨烯载体上发生氧化反应，生成苯氧基自由基，并进一步通过聚合反应形成与HEA-NPs空间分离的高分子聚合物产物。这一反应路径避免了传统矿化途径带来的氧化剂高消耗，为设计低氧化剂消耗、低污染排放的HEAs催化剂提供了新思路。

　　本研究通过合成了高熵合金催化剂，并将其应用于PMS-AOPs中的水污染物去除。与NG相比，HEAs更能有效地催化PMS活化，实现快速苯酚去除，即使在恶劣的pH条件下也表现出卓越的稳定性，并且不受水背景中离子物质的干扰。HEAs在长期连续流实验中表现出稳定而持久的催化活性，并没有观察到金属浸出。HEAs NPs既具有较高的PMS活化活性及优异的导电性，从而形成PMS*复合体拉高HEAs表面氧化电位并加快了电子转移速率。因此，通过单电子氧化触发非自由基ETP模式非矿化去除苯酚，并实现高电子利用率，从而持续生产高分子量多酚产品。此外，由于HEAs对环境友好且生物毒性低，本研究为设计用于低氧化剂消耗和碳排放的工业废水处理非均相催化剂提供了新视角。

　　文章第一作者为哈尔滨工业大学（深圳）在读博士生姚子威，实验室陈以頔教授和阿德莱德大学段晓光副教授为通讯作者，城乡水资源与水环境全国重点实验室为通讯单位。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-55627-7